JAP | 湘潭大学郝国林老师课题组：大面积1T’相与2H相二碲化钼二维纳米薄膜的精准合成

研究内容

二碲化钼(MoTe2)二维原子晶体具有诸多新奇的物理性质，在下一代电子、光电子和存储器件等领域展现出广阔的应用前景。过渡金属钼原子与硫原子的多种键合方式与构型使得MoTe2晶体具有1T’, 2H等多种不同的相结构，蕴含着更加丰富的物性。研究表明1T’相MoTe2是一种具有超导特性的半金属材料，在量子功能器件领域有着潜在的应用。2H相MoTe2具有随厚度可调的能带结构 (0.88-1.1 eV) 以及强自旋轨道耦合效应，使其成为自旋电子与近红外光电器件的优秀备选材料。因此，实现原子级厚度可控的1T’相和2H相MoTe2二维纳米薄膜的精准合成具有重要的科学意义。然而1T’相与2H相MoTe2的能量差仅为35 meV，远小于其它同类二维材料，在生长过程中极易形成1T’ 相与2H相的混合相。因此，探索和发展大面积MoTe2二维纳米薄膜的可控制备方法与合成工艺成为人们关注的热点与难点。本论文采用常压气相沉积法，综合运用前驱体设计与空间限域策略，实现了大面积1T’ 相与2H相MoTe2二维纳米结构的精准合成，研究成果有望应用于其它过渡金属硫属化合物纳米结构的可控制备，并为其提供相应的实验依据与理论支撑。具体研究内容如下：

通过控制氧化温度、氧化时间对金属钨箔进行可控氧化，从而实现对合成WO3薄膜厚度与形貌的有效调控。相比于WO3粉末，经过氧化处理与设计的金属钨箔在生长过程中可均匀地提供钨源从而极大地提高生长样品的均匀性，前驱体设计与生长原理示意图如图1所示。

图1 钨箔氧化处理与MoTe2纳米薄膜生长原理示意图

在此基础上，基于空间限域策略能够有效地将1T’相MoTe2纳米薄膜的厚度从18.8 nm降至2.2 nm，研究结果如图2所示。系统的原子力显微镜表征与流体动力学模拟证明构筑的微型限域空间一方面可以提供稳定的层流环境，为样品的均匀性与实验的可重复性提供重要保障。同时通过调节限域高度可以有效地控制前驱体浓度、反应前驱体在基底上的吸附与扩散等过程从而实现1T’相MoTe2纳米薄膜的精准合成。

图2 (a-e) 不同限域高度制备的1T’ MoTe2纳米薄膜光学显微镜图像；(f-j) 1T’ MoTe2纳米薄膜的原子力显微镜图像；(k-o) 不同限域高度的流体动力学模拟结果

基于温度诱导策略，通过提升生长温度至740 ℃，我们进一步成功制备出厘米级2H相MoTe2纳米薄膜。原子力显微镜、开尔文探针力显微镜、拉曼光谱以及透射电子显微镜等表征表明我们成功实现了2H相 MoTe2二维纳米薄膜的可控制备，研究结果如图3所示。我们进一步深入探究了生长温度和生长时间对于相变的影响，获得的MoTe2二维纳米薄膜生长相图如图4所示，并分别从相变的反应速率和成核速率两个方面定性阐述了1T’相和2H相MoTe2的相变机制。

图3 2H相MoTe2二维纳米薄膜的微纳结构表征

图4 MoTe2二维纳米薄膜的制备相图

原文信息

标题：

Controllable growth of large-area 1T′, 2H ultrathin MoTe2 films, and 1T′–2H in-plane homojunction

期刊：

Journal of Applied Physics 131, 185302 (2022)

作者：

Jiacheng Li, Hui Gao, Guoliang Zhou, Yan Li, Ye Chai, and Guolin Hao

原文链接：

http://doi.org/10.1063/5.0087432

期刊介绍

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